微反應(yīng)器設(shè)備內(nèi)能夠較好地消除傳質(zhì)限制，使化學(xué)反應(yīng)和分離過(guò)程得到強(qiáng)化，因此，研究微尺度下氣 / 液體系的傳質(zhì)性能對(duì)于氣 / 液接觸過(guò)程的微型化研究具有重要意義。
圖1：兩相流量、MEA 濃度對(duì)氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的影響，
(a)，(b)并流通道；(c)，(d)T 形通道
圖1顯示了兩相流量對(duì)傳質(zhì)系數(shù)的影響?？梢钥闯?，當(dāng)氣相流量固定時(shí)，生成階段傳質(zhì)系數(shù)隨兩相相比的升高而略微增大；同時(shí)當(dāng)相比固定時(shí)，不同于氣泡運(yùn)動(dòng)階段，生成階段傳質(zhì)系數(shù)隨氣相流量的增大而顯著上升。產(chǎn)生這一結(jié)果的原因是，在氣泡的形成過(guò)程中，氣泡內(nèi)部的內(nèi)環(huán)流一部分由于受到氣/液兩相的相對(duì)剪切作用而產(chǎn)生，主要由兩相流量比控制；另一部分由本身的分散相氣體不斷向通道內(nèi)注入所引起，主要受分散相氣體流量的影響。因此，兩相相比和氣相流量的增大增強(qiáng)了氣泡內(nèi)的內(nèi)環(huán)流，強(qiáng)化了傳質(zhì)過(guò)程，提高了總傳質(zhì)系數(shù)。從圖中還可以看出，當(dāng)流量和氣相中CO2體積分?jǐn)?shù)等操作條件固定時(shí)，液相總傳質(zhì)系數(shù)基本不隨MEA濃度的升高而變化。
圖2：CO2 體積分?jǐn)?shù)對(duì)氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的影響， (a)并流通道；(b)T 形通道
氣相中初始CO2體積分?jǐn)?shù)對(duì)傳質(zhì)系數(shù)的影響如圖2所示，結(jié)果顯示液相總傳質(zhì)系數(shù)明顯隨初始CO2體積分?jǐn)?shù)的升高而增大。產(chǎn)生這一結(jié)果的原因是，氣相中高的CO2濃度促進(jìn)了氣膜側(cè)的傳質(zhì)過(guò)程。對(duì)于高濃度的氣體吸收過(guò)程，氣相中待吸收組分濃度的影響需要考慮進(jìn)來(lái)，氣相膜傳質(zhì)系數(shù)可寫(xiě)為：
其中δ為膜厚度，p/pn2m為漂流因子，可以看出氣相膜傳質(zhì)系數(shù)隨CO2濃度的升高而增大。從而，提高氣相中初始CO2體積分?jǐn)?shù)減小了氣相的膜傳質(zhì)阻力，增大了氣泡生成階段的液相總傳質(zhì)系數(shù)。
并流通道內(nèi)氣泡生成階段液相總傳質(zhì)系數(shù)Kl在1.2×10−4～1.3×10−3m/s，T形通道內(nèi)Kl在1.1×10−4～1.3×10−3m/s范圍。氣泡生成階段的液相總傳質(zhì)系數(shù)呈現(xiàn)出與運(yùn)動(dòng)階段不盡相同的規(guī)律，主要依賴于兩相相比、氣相流量和氣相中CO2的體積分?jǐn)?shù)，并隨著相比、氣相流量和CO2體積分?jǐn)?shù)的升高而增大，與液相中吸收劑濃度關(guān)系不大，表現(xiàn)出傳質(zhì)過(guò)程由氣相膜傳質(zhì)阻力控制的特點(diǎn)。這一結(jié)果是由于在氣泡的生成階段，連續(xù)相相對(duì)流速較大，液相表面更新速率較快，同時(shí)在較短的生成時(shí)間內(nèi)大量CO2不斷補(bǔ)充進(jìn)來(lái)使得氣泡內(nèi)濃度分布不均，導(dǎo)致氣膜厚度較大，傳質(zhì)阻力主要集中在氣膜內(nèi)。
圖3：T 形通道與并流通道內(nèi)氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的比較
不同的分散結(jié)構(gòu)對(duì)氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的影響如圖3所示，結(jié)果顯示T形通道內(nèi)氣泡生成階段的傳質(zhì)系數(shù)略微高于并流通道。產(chǎn)生這一結(jié)果的原因是，同樣條件下，T形通道中連續(xù)相對(duì)分散相提供垂直方向的剪切力，剪切作用效率更高，一方面使得形成的氣泡分散尺寸減小、氣體擴(kuò)散距離縮短，如圖4所示，另一方面促進(jìn)了連續(xù)相中的吸收劑在氣泡表面的更新。同時(shí)，分散結(jié)構(gòu)對(duì)氣泡形成過(guò)程中氣泡的內(nèi)部流場(chǎng)以及環(huán)繞氣泡的外部流場(chǎng)具有明顯的作用。由于并流通道具有的高度對(duì)稱結(jié)構(gòu)使得氣泡內(nèi)部和外部流場(chǎng)也具有對(duì)稱性，而與此相對(duì)，T形通道中氣泡內(nèi)部和外部的內(nèi)環(huán)流流場(chǎng)具有高度不對(duì)稱性，局部強(qiáng)烈的內(nèi)環(huán)流在一定程度上有助于氣體組分?jǐn)U散形成更均勻的濃度場(chǎng)，從而減小傳質(zhì)的膜層厚度和傳質(zhì)阻力。上述作用的共同結(jié)果使得T形通道內(nèi)氣泡生成階段的傳質(zhì)性能略高于并流通道。
圖4：并流通道與 T 形通道內(nèi)流場(chǎng)示意圖
由式(1)
式(1)
估算得到氣泡生成階段傳質(zhì)量占總傳質(zhì)量的比例，結(jié)果顯示并流通道內(nèi)氣泡生成階段傳質(zhì)貢獻(xiàn)量η在26%～50%范圍，T形通道內(nèi)η在25%～52%范圍。值得注意的是，氣泡的生成時(shí)間在2.5～5ms范圍，如圖5所示，而氣泡在通道內(nèi)流動(dòng)的時(shí)間至少為生成時(shí)間的20倍以上。在如此短的氣泡形成時(shí)間內(nèi)，生成階段的傳質(zhì)量占總傳質(zhì)量的比例η依然超過(guò)25%。由此可見(jiàn)，氣泡生成階段的傳質(zhì)量較為顯著不可忽略，特別是考慮到極短的傳質(zhì)時(shí)間。然而在常規(guī)的傳質(zhì)設(shè)備內(nèi)，一般分散形成階段的傳質(zhì)貢獻(xiàn)量小于10%。微尺度下傳質(zhì)過(guò)程呈現(xiàn)出不同特點(diǎn)的原因是，氣泡分散尺寸的減小以及氣泡形成過(guò)程中內(nèi)部強(qiáng)烈的內(nèi)環(huán)流作用。
圖5：氣泡生成階段傳質(zhì)貢量與氣泡生成時(shí)間，(a)并流通道；(b)T 形通道
END
參考文獻(xiàn)
駱廣生，呂陽(yáng)成，王凱，張吉松等，《微化工技術(shù)》化學(xué)工業(yè)出版社.
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